Théorie et simulation

Théorie et simulation numérique de processus moléculaires

  1. Présentation de l'axe théorie et simulation
  2. Dynamique quantique des processus moléculaires
  3. Processus atomiques en champ laser
  4. Structure interne et évolution stellaires, astérosismologie
  5. Nos moyens de travail
  6. Collaborations actuelles

Présentation de l'axe théorie et simulation

Le groupe Théorie et Simulation du Département de Physique Moléculaire étudie les interactions et les collisions entre photons, électrons, atomes et molécules. Il développe des méthodes quantiques précises pour la structure et la dynamique moléculaire et les processus atomiques en champs lasers intenses. Un second domaine d’activités concerne la structure interne et l’évolution des étoiles.

Le groupe développe les méthodes numériques et exploite les programmes informatiques sur un serveur de calcul pour étudier des sytèmes d’intérêt fondamental ainsi que pour des applications. Ce domaine de recherches requiert de solides connaissances en physique, en mathématiques, en méthodes numériques et en calcul intensif. Le groupe entretient des contacts étroits avec plusieurs groupes d’expérimentateurs.

 

Dynamique quantique des processus moléculaires

L’étude des gaz moléculaires ultrafroids est maintenant très développée expérimentalement. Aux températures inférieures au milliKelvin, les effets quantiques sont très importants et les molécules ressentent très fortement les potentiels de piégeage qui sont omniprésents. Pour effectuer un traitement quantique rigoureux des collisions moléculaires dans ces conditions inhabituelles, il est nécessaire de construire de nouveaux codes capables de représenter de façon précise la fonction d’onde à des distances qui s’échelonnent du bohr au micron. Nous avons mis en oeuvre la méthode des éléments spectraux qui est à la fois efficace et très précise. Nous avons récemment étudié les collisions de deux molécules de KRb à l’intérieur d’un piège linéaire. Nous avons aussi étudié les collisions ultrafroides ion-atome en présence d’un champ magnétique et mis en évidence les effets dus aux états de Landau.

Nous étudions la dynamique quantique des collisions réactives du type A + BC → AB + C. Nous utilisons un formalisme quantique basé sur les coordonnées hypersphériques qui permet de traiter à la fois les réactions d’arrachement et les réactions d’insertion. Notre code détermine la matrice de diffusion et les observables qui sont utiles pour la comparaison avec les expériences. Nous avons étudié la réaction S(1D)+H2 en relation avec les expériences en jets croisés effectuées à Bordeaux et les expériences de cinétique effectuées dans le Département par la technique CRESU.

Dans l’atmosphère des planètes, les raies spectrales sont déplacées et élargies du fait des collisions élastiques et inélastiques avec les molécules environnantes. Nous avons étudié l’élargissement collisionnel des raies infrarouges de C2H2 par H2 et par N2 à l’aide d’une méthode quantique. Notre code numérique tient compte des éffets d’interférence qui deviennent importants quand les raies se recouvrent. Nous prenons aussi en compte l’effet Dicke pour modéliser de façon précise les profils spectraux.

L’étude de systèmes moléculaires dans leurs états électroniques excités requiert d’aller au delà de l’approximation de Born-Oppenheimer. Pour de tels systèmes avec de forts couplages non-adiabatiques, nous effectuons des études de dynamique quantique multisurface qui permettent la détermination d’observables comme les spectres de photo-électron. Ces etudes incluent le calcul de structure électronique, la diabatisation des surfaces de potentiel et la propagation de paquets d’ondes. Les systèmes qui nous intéressent sont par exemple NO3 et NH3+ pour lesquels les effets des couplages vibroniques (Jahn- Teller et pseudo Jahn-Teller) se manifestent en spectroscopie.

Pour des systèmes moléculaires avec un plus grand nombre de degrés de liberté, comme par exemple les agrégats d’helium contenant un dopant, les techniques de Monte Carlo quantique sont mieux adaptées. Ces approches reposent sur une résolution de l’équation de Schrödinger indépendente du temps par une méthode de marches aléatoires. Des systèmes tels que le dimère Rb2 adsorbé à la surface d’une nanogoutte d’hélium ainsi que la structure vibrationnelle du malonaldéhyde ont été étudiés en prenant en compte tous les degrés de liberté.
 

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Processus atomiques en champ laser

Le processus de photoionisation en champ laser modéré peut être étudié par une approche perturbative telle que la théorie R-matrice. En champ plus intense, le système atomique peut être ionisé par l'absorption de plusieurs photons. La théorie R-matrice-Floquet, développée en partie à Rennes, fournit une approche unifiée, ab initio et non perturbative de l’ionisation multiphotonique de systèmes atomiques multi-électroniques ainsi que de la diffusion électron-atome en présence d’un champ laser.

La méthode R-matrice-Floquet a été utilisée pour l'étude de l’ionisation multiphotonique d’états métastables de hélium, en particulier lorsque la dégénérescence magnétique de l’état initial est levée, ce qui conduit à différents chemins d’ionisation. Le taux d’ionisation peut être augmenté de façon significative si l’absorption de photons laisse l’atome temporairement dans un état excité, un processus connu sous le nom de «resonance-enhanced multiphoton ionization » (REMPI).

Pour le photodétachement d'anions, il existe depuis longtemps un désaccord entre les résultats théoriques et les mesures. Dans le cas de O-, ce problème a été résolu par la détermination d'un nouvel ensemble de données détaillées, expérimentales et théoriques, en collaboration avec Louvain-la-Neuve en Belgique. Ces travaux se poursuivent avec l'étude d'autres ions négatifs d'intérêt astrophysique tels que C- et Si- .

La présence du champ laser lors d’une collision électron-atome induit de nouveaux processus tels que l’excitation par impact simultané d’électron et de photons, où la cible peut être excitée même si l’énergie de l’électron incident est insuffisante. Lorsque l’énergie du photon coïncide avec la différence d’énergie entre deux niveaux atomiques, le champ laser induit un fort effet d’habillage de la cible. De nouvelles structures apparaissent également dans les sections efficaces, suite au fort couplage par le champ laser avec des états inaccessibles sans champ.

 

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Structure interne et évolution stellaires, astérosismologie

Cette activité de recherche en astrophysique s’effectue en liaison avec l’Observatoire de Paris-Meudon (GEPI- UMR 8111) et se focalise sur la structure interne et l’évolution des étoiles et l’astérosismologie. Les travaux consistent à développer et à exploiter des méthodes et des codes numériques pour la modélisation de la structure interne des étoiles : codes publics français Cesam2k et cestam, code MESA et codes d’oscillations stellaires. Les processus à l’oeuvre dans les plasmas stellaires sont aussi décrits et étudiés. Les modèles stellaires sont validés par confrontation aux observations. Les travaux incluent l’étude des implications et applications à d’autres domaines de l’astrophysique, par exemple la structure et l’évolution de la Galaxie et la caractérisation des exoplanètes.

Ces activités s’effectuent en relation étroite avec plusieurs missions spatiales :

  • les missions CoRoT/CNES, Kepler/NASA de photométrie de très haute précision
  • la mission d’astrométrie, photométrie et spectroscopie Gaia/ESA via la « Coordination Unit 8 » (WP825, FLAME, Final Luminosity Age and Mass Estimator)   
  • la préparation scientifique de la mission PLATO 2.0/ESA (sismologie stellaire et recherche d’exoplanètes)
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Nos moyens de travail

Nous utilisons diverses approches théoriques pour étudier les processus mentionnés ci-dessus. Leur liste non-exhaustive contient les approches des équations couplées, des éléments spectraux et de la matrice R, les méthodes MCTDH et de Monte Carlo quantique pour résoudre l’equation de Schrödinger. De plus, nous développons des méthodes numériques : les codes correspondants (COLMAG, DMC, HYP3D, MCTDH, MOLCOL, POITSE, RMF et VR) ont été mis au point ou modifiés dans le groupe.

Nos outils de travail sont le crayon, le papier, le clavier, l’ordinateur et le serveur de calcul « Simpatix » qui comporte 88 noeuds, 1000 cœurs et 44 Téraoctets de stockage (février 2018).
 

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Collaborations actuelles

  • Javier Aoiz, Madrid, Espagne
  • Dionisio Bermejo, Madrid, Espagne
  • Roman Ciurylo, Torun, Pologne
  • Wolfgang Eisfeld, Bielefeld, Allemagne
  • Giovanni Modugno, Florence, Italie
  • Thomas Bourdel, Palaiseau, France
  • Manuel Lara Garrido, Madrid, Espagne
  • Uwe Manthe, Bielefeld, Allemagne
  • Xavier Urbain, Louvain-la-Neuve, Belgique
  • Robert Zillich, Linz, Autriche